20世纪60年代末期，李和声为了提升京胡演奏技艺，便鼓励妻子李尤婉云学习京剧。婉云先后拜任莘寿为师，以梅派青衣著称，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等大师的指导。在新加坡首次亮相时，她以《武家坡》一剧惊艳登场，其后又在香港成功演绎《四郎探母》与《武家坡·大登殿》，赢得内行人士的高度评价。随着改革开放政策的实施，内地京剧团体频繁赴港巡演，李尤婉云与众多知名艺术家交流合作；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰及尚长荣等同台共演经典剧目，如《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等。
1994年10月，为庆祝梅兰芳百岁诞辰，李尤婉云主演了他生涯中最重要作品之一——《穆桂英挂帅》，扮演主角穆桂英。她与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）及王树芳（佘太君）共同完成了这部杰作。她的嗓音温柔动听，唱功精湛细腻，与丈夫合力表演之处，更是完美融合，让观众赞叹不已。此役不仅是对她个人艺术成就的一次重大肯定，也是对梅氏遗产传承的一种高超表现。而在1995年天津举办的首届中国京剧节，以及1997年的“庆回归京剧大汇演”上，她再次以此角色征服了国内外观众的心房，再度证明了自己的专业水准和独特魅力。
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