自宋真宗之後，宋朝長期依賴每年送大量的銀絹維持與辽朝暫時和平共處的局面。然而，辽朝對宋朝軟弱態度不屑，企圖進一步侵占宋地。公元1075年，辽使萧禧來到東京，要求界定邊界。
當時的宋神宗派遣大臣與萧禧協商，但雙方多日交涉無果。沈括因其精通地理，被任命為新的談判代表。他首先從檔案中調閱過往邊界議定的文件，以證明那片土地應屬於宋朝，並將此情況呈報給了宋神宗。
隨後，沈括被派往辽都（今內蒙古巴林左旗南）進行正式出使。在那里，他收集了豐富的地理資料，並讓隨行官員熟悉這些信息。在與辽宰相杨益戒的會談中，他們提出了一系列爭議點，但沈括及他的隨行官員以事實為基礎、有力有據地回應，使得杨益戒不得不放棄他們的一些無理要求。
沈括在返程途中繼續觀察各地的地形風俗，並將所見所聞記錄下來。一回到東京，他便將自己的研究成果整理起來，上奏給了宋神宗。由於他的貢獻卓著，被授予翰林學士之職。
除了在地理勘察方面做出了巨大貢獻外，沈括還是一位多才多藝的人物。他對天文、歷法、音樂、醫藥等領域都有深入研究，在司天監工作期間，他還改善了該機構的天文儀器，更精確地觀測北極星位置。此外，他晚年的著作《夢溪筆談》記錄了他一生的科學探索，其中包括發明家毕升活字印刷技術的事蹟，這是中國古代四大發明之一。
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