自宋真宗之後，宋朝長期依賴每年大量送出的银绢維持與辽朝的暫時和平。然而，辽朝擔心宋朝軟弱，欲进一步侵占其領土。在公元1075年，辽朝大臣萧禧被派往東京，以划定邊界為名。
當時的宋神宗命沈括赴談判。沈括不僅精通地理，更是對王安石新法有所支持。他首先前往枢密院查閱歷史文件，證明該片土地應屬於宋朝，並將此情況向宋神宗報告。得知后，宋神宗對沈括十分信任，并讓他繪製地圖以供萧禧參考。
隨後，沈括受命出使上京（辽朝都城），在那里，他收集了大量的地理資料，並令随从官员熟记。此行，他与杨益戒进行了边界谈判，对于辽方提出的要求，无一不是以事实为证、条理分明回击。在面对杨益戒的蛮横态度时，他坚定地说：“你们背弃过去盟约，用武力胁迫我们，如果闹翻了，也不会有好处。”
最终，在沈括的坚持下，辽方放弃了他们的无理要求。归来后，他将调查资料整理成册献给了宋神宗，被授予翰林学士之职。
为了维护边境安全和确保地形勘察工作的准确性，一次当他奉命到定州巡视时，不仅详细观察该地区，还用木屑和融化蜡制作了一個立體模型，再由木工根据模型雕刻出木制模型呈上。这比传统纸上的图更具清晰度，因此深受宋神宗青睐。
第二年，即便遭人诬告而被贬谪至随州，但仍未停止他的研究工作。他在各个地方官职中不忘修订地图，最终完成了一本全国最准确的地图——《天下郡国图》。除了在地理研究方面取得卓越成就外，其对于天文、历法、音乐、医药等多个领域都有深入研究，是一位极富多才华的人物。而晚年的他则居住在润州梦溪园，将自己的一生所学记录下来并著作成书《梦溪笔谈》，其中还特别记载了毕升活字印刷技术，这项发明是我国古代四大发明之一，并且通过沈括作品得以流传至今。
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