自宋真宗之后，宋朝依靠大量银绢与辽朝维持和平，但辽朝趁机图谋侵占。1075年，辽使萧禧来东京要求边界划定。神宗派谈判但无果，便征召沈括。沈括精通地理，对抗萧禧时，凭实据反驳，无懈可击。神宗赞赏其忠诚，又令他出使上京（辽都）。在那里，他收集资料并让随员背诵，以对答如流应对杨益戒的挑战。
沈括坚定地表示：“你们违背盟约，我看也难以得到好处。”最终杨益戒放弃了要求。回国后，沈括将所见所闻记录下来，并献给神宗，被授予翰林学士。
为了确保边境安全，沈括重视地形勘察。他到定州假扮打猎，将二十多天的地形详细考察转化为木制模型呈报帝。在第二年的请求下，他编制全国地图，但不久被贬谪至随州继续工作十二年，最终完成《天下郡国图》。
此外，沈括是科学家，其研究兴趣广泛，在天文、历法、音乐、医药及数学等领域均有造诣。他研发新用仪器改进观测，更准确计算北极星位置。此后，在梦溪园中撰写《梦溪笔谈》，记载个人成就和劳动人民的发明，如毕升的活字印刷术，这一发现大大提高了印刷效率，使得出版物更加普及，为文化传播带来了革命性变化。
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