20世纪60年代末期，李和声为寻找京胡搭档而引导李尤婉云学习京剧。她先向任莘寿学习梅派青衣，并受秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉的指导。1977年，她在新加坡首演《武家坡》，获得巨大成功；1978年在香港表演《四郎探母》；1979年再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的唱功赢得了业内人的认可。改革开放后，随着内地京剧团体到港演出频繁，李尤婉云与众多名家的交流深化；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等同台演出《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。
1994年10月，为庆祝梅兰芳诞辰百周年，她主演了其晚年的代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）合作。此剧展现了她甜美的嗓音和娴熟的唱功，以及夫妻间严丝合缝的合作，被誉为艺术高峰。她不仅以此剧在中南海怀仁堂表演，还被党和国家接见。这部作品不仅是在国内外受到赞誉，而且在1995年的天津中国京剧节以及1997年的“庆回归京剧大汇演”上，都由她精心呈现，使她的技艺更加成熟，为观众留下深刻印象。
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