20世纪60年代末期，李和声为了提升京胡演奏技艺，便鼓励妻子李尤婉云学习京剧。婉云先后拜任莘寿为师，以梅派青衣著称，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等大师的指导。在新加坡首次亮相时，她以《武家坡》一剧获得巨大成功；紧接着，在香港表演《四郎探母》和《武家坡·大登殿》，她的唱功赢得了内行人士的一致好评。
随着改革开放政策的推行，内地京剧团体频繁赴港演出，而李尤婉云与众多知名艺术家结下深厚友情。她与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰以及尚长荣共同在上海上演经典剧目，如《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等。
1994年10月，为庆祝梅兰芳百岁诞辰，她主演了他晚年的代表作《穆桂英挂帅》，饰演穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）及王树芳（佘太君）合作。此役她展现了一副甜美嗓音和娴熟唱功，与丈夫合作默契十足，引起观众普遍赞誉。这部作品是梅氏一生艺术成就的巅峰之作，其要求高且难度巨，对专业 演员而言，即使能将其呈现于世，也非易事。而作为业余选手，能够接近专业水准，则更是难得。此外，她在该剧中所表现出的严肃身份、高雅气质，以及精湛的唱念做打技巧，都令人敬佩不已。同年12月30日，她在中南海怀仁堂再次以此曲献技，并受到了党和国家领导人的专门观看和接见。1995年11月，在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月香港“庆回归京剧大汇演”，她都曾以《穆桂英挂帅》这一经典段落展示自己的才华，更显其艺术水平的成熟与完善，为国内外观众留下深刻印象。
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