自宋真宗之后，宋朝依靠大量银绢维持与辽朝的和平关系，直至公元1075年。辽朝大臣萧禧要求划定边界，双方谈判无果。沈括被派往东京，与萧禧对话，他精通地理，并且细致周到，从档案中查证了过去议定的边界，证明那块土地应属宋朝所有。沈括出使上京，与杨益戒谈判，他带着资料和随从官员，对答如流，有凭有据。杨益戒无法反驳，便气愤地说：“你们如此斤斤计较，不想跟我们断绝友好吗？”沈括坚定回应：“你们背弃盟约，用武力胁迫，我们也不会轻易妥协。”最终辽军放弃了无理要求。
沈括返回后，被授予翰林学士职位。他在维护边境安全方面尤为重视地形勘察。在一次巡视定州期间，他花费二十多天详细考察了地形，并用木屑、蜡制成立体模型，再由木工雕刻成实物模型，以此献给宋神宗。
第二年，神宗命令编制全国地图，但不久沈括因诬告被贬谪。在随州，他坚持修订未完成的地图，最终在十二年内完成《天下郡国图》，成为当时最准确的地图之一。此外，沈括在天文、历法、音乐、医药、数学等领域都有深入研究，是一名多才多艺的科学家。他晚年居于润州梦溪园，将一生研究记载于《梦溪笔谈》中，其中包括毕升活字印刷技术的记述，这是中国古代四大发明之一。
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