20世纪60年代末期，李和声为寻找京胡搭档而引导李尤婉云走进京剧的世界。初学时，她拜任莘寿为师专攻梅派青衣，并受到了梅门秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年新加坡首演《武家坡》后，其表演获得巨大成功；紧接着在1978年香港演出《四郎探母》，再次在1979年香港再次上演《武家坡·大登殿》，深受行内人士的认可。改革开放之后，随着内地戏曲团体到港演出的频繁，李尤婉云与众多名家的互动更是增添了许多宝贵经历；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等先后共同在上海同台上 演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为庆祝梅兰芳百岁诞辰，在香港和北京，她主唱了他晚年的代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）合作。这场表演展现出了她的甜美嗓音和娴熟唱功，以及夫妇间严丝合缝的配合，使得他们博得了一致好评。此剧不仅是梅氏一生艺术的巅峰之作，而且对身份气质以及唱念做打都有极高要求，即使专业演员也难以完全达标，而作为业余人员能接近专业水平，则显得格外难能可贵。同年12月30日，她又以该剧《挂帅》的部分在中南海怀仁堂进行了特别表演，并受到党和国家领导人的亲切关注。而1995年的首届中国京剧节及1997年的“庆回归京剧大汇演”上，她继续以这部作品吸引了国内外观众的赞誉，其表现在技艺上的成熟更加令人称道。
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